Sejarah mengenai bagaimana penemuan Gua Longop tidak diketahui secara pasti. Bahkan dalam catatan Belanda belum ditemukan adanya pendataan pada gua sebagai lokasi penelitian pada masa lalu. Pada tahun 1995-1996, Suaka Peninggalan Sejarah dan Purbakala DIY (sekarang BPCB DIY) bekerjasama dengan Jurusan Arkeologi UGM telah melakukan penggalian di wilayah Gua longop, Kapanewon Karangmojo, Kabupaten Gunungkidul, Daerah Istimewa Yogyakarta.
Dari hasil ekskavasi tersebut ditemukan data arkeologis berupa fragmen gerabah, tulang binatang, gigi binatang, manikmanik, mata uang VOC, tatal batu dan arang. Kemudian pada tahun 1997-1998, Gua Longop diteliti oleh Rachmat Fajri, Mahasiswa Arkeologi UGM dalam rangka menyelesaikan gelar Sarjana S1.
Dari hasil penelitian tersebut dapat disimpulkan bahwa lapisan tanah di dalam Gua Longop sebagian besar telah teraduk dengan tanah urug. Urugan tanah tersebut diduga dilakukan oleh penduduk setempat, dengan alasan untuk meratakan permukaan lantai gua. Akibatnya dalam penggalian arkeologi pada rata-rata kedalaman ekskavasi 50 cm, merupakan lapisan tanah yang teraduk. Pencampuran tanah urugan baik dari tanah bagian dalam gua maupun bagian luar gua mengakibatkan penelitian menjadi bias.
Pada bulan September 2017 pemerintah Kalurahan Ngawis melakukan kegiatan pembangunan prasarana dan sarana potensi pariwisata. Realisasi dari kegiatan tersebut, Pemerintah Kalurahan Ngawis membangun sarana jalan berupa paving block untuk menuju Gua Longop. Termasuk pembuatan tangga dari semen cor dari pintu gua menuju ruang 1.